In 2071, roughly fifty years after an accident with a hyperspace gateway made the Earth almost uninhabitable, humanity has colonized most of the rocky planets and moons of the Solar System. Amid a rising crime rate, the Inter Solar System Police (ISSP) set up a legalized contract system, in which registered bounty hunters, also referred to as "Cowboys", chase criminals and bring them in alive in return for a reward.

音无结弦（神谷浩史 配音）死后来到了死后的世界。醒来后发现在一座学校里，一名叫仲村由里（樱井浩美 配音）的女孩让他加入“无法容忍死掉战线”组织，简称 SSS。他们的任务就是要和敌人 —— 神的代表学生会长天使立华奏（花泽香菜 配音）作战。由里是这条战线的领袖，只要反抗天使就能继续存在，消灭天使就能获得世界。还没恢复记忆的音无只好答应加入她们的组织，但是他发现天使刀枪不入，他们都是不会受伤和死亡的。所谓敌人和战斗都是针对天使立华奏一个人的。音无还没恢复记忆，他不清楚这样的行为是不是正当的。真相慢慢被揭穿，年轻的生命们早早夭折，到底是神的恶意玩笑还是另有安排。

“东京决战”一年后，布里塔尼亚少年鲁路修在11区（原日本国）过着平凡的学生生活。但是，鲁路修与弟弟罗洛的一次出行，遇到了黑色骑士团的余党。在与少女C.C再次结成契约之后，尘封的记忆摆在了鲁路修的面前。
身为帝国王子的鲁路修，为了建立人人平等的世界、让妹妹娜娜丽幸福的世界，而使用GEASS，令人绝对服从的力量，带领黑色骑士团向帝国宣战。带上假面化名ZERO的他，却在一年前的“东京决战”中被好友朱雀击败，被帝国皇帝抹去了记忆。
现在，恢复记忆的鲁路修不仅要面对帝国的强大军事力量，更要面对虚假的弟弟罗洛、失踪的妹妹娜娜丽、不知敌友的中华联盟、内部出现分歧的黑色骑士团。面对内忧外患，鲁路修走上了GEASS之力的诅咒——孤独的王之路。