平凡的中学生鹿目圆（悠木碧 配音）有一个美满的家庭，在生活中她是个性格温顺又有爱心的好孩子。转学生晓美焰（斋藤千和 配音）的出现打破了小圆平静的生活，这个性格酷酷又体弱多病的黑长直少女似乎对小圆有着什么难言之隐。命运中的相遇出现了，小圆在路边救下了一只浑身是伤的奇怪动物 ，没想到这只动物居然会说人类的语言。它告诉小圆它的名字叫丘比（加藤英美里 配音），并且提出了一个特殊的要求，它希望小圆能够和它签订契约成为魔法少女。 魔法少女是这个世界中一种特殊的存在，她们肩负着和魔女战斗的使命，作为报酬，丘比可以实现她们任意的一个愿望。在战斗的过程中，小圆发现魔法少女这个职业并非故事里所描绘的那么美好，随时有着牺牲的可能。并且，随着战斗的升级，一个关乎于她自己的残酷真相正在逐步的浮出水面。

故事发生在1924年的圣瓦尔贵族子弟寄宿学校玛格丽特学院，转学生久城一弥（江口拓也 配音）刚刚来到学校，就因外表而被称为不详的“黑色死神”。实际上，一弥是个老实又木讷的男孩，可正是这样的性格使他总是轻易的会被卷入难以用常理来解释的怪奇事件中。在一次杀人事件中，一弥遇见了身材娇小一头金发的少女维多利加（悠木碧 配音），这个谜一样的少女以其高超的智商帮助一弥脱出了险境，两人的羁绊也从此开始了。 在这个校园里，流传着许许多多耸人听闻的灵异事件，而在这些事件的背后，作祟的究竟是鬼怪还是人类，这个问题的答案就要交给一弥和维多利加去一一破解了。