相田爱在老师的信赖下，成为了大贝第一中学学生会会长。在一次社会科的户外活动，她和同学来到地标建筑四叶塔（Clover Tower）参观，一路上忙着照顾众人。就在她终于可以停下来，期待展望台的景色时，巨大的怪物“自我中”突然出现，引起了庞大的混乱。不甘旁人被伤害的相田，遇上了扑克牌王国的精灵夏露露，倚靠不可思议的饰物能量，变身成为光之美少女－－心天使。随后其青梅竹马六花和小学玩伴有栖亦加入光之美少女的行列，誓要一同要把失去“爱”的怪物彻底净化。

在遥远的地方，有一个洋溢着各式各样的童话故事、可爱和快乐的国家“童话国度”（Märchen Land）。然而，恶之皇帝皮耶罗（Piero）把“童话国度”的女王彻底封印。精灵糖糖（Candy）随即前往地球，寻找传说中的战士“光之美少女”。 转学生星空幸接获一本从天而降的绘本，里头的精灵糖糖竟然实体化。直到下课时，她被扯入异次元世界，只见皮耶罗和糖糖正在对峙。幸决定接受糖糖的求救，变身成“乐天使”。此后，她将和学校中的四位同学成为“光之美少女”，一同聚集象征幸福的“治愈饰物”（Cure Decor），好让女王复活对抗敌人。